Heterostructured Scintillators: a Novel Approach to Achieve High Sensitivity and Fast Timing in TOF-PET

This Ph.D. thesis presents a comprehensive investigation of heterostructured scintillators, a novel detector technology for Time-of-Flight Positron Emission Tomography (TOF-PET) aimed at overcoming the trade-off between sensitivity and timing performance. They consist of two materials with complementary properties (i.e., high stopping power for 511keV gamma-rays and fast timing) assembled together in a stack of alternating layers and exploit the energy sharing mechanism: the gamma-ray is most likely absorbed in the heavy material but the recoil photoelectron can escape from it and deposit its remaining energy in the fast material, improving the timing of the detector. First, the fundamental properties and limitations of heterostructured scintillators are investigated using BGO&EJ232-based heterostructures. Monte Carlo simulations were performed to optimize the thicknesses of BGO and plastic layers so as to maximize the probability of energy sharing while keeping high stopping power. A method for events classification (energy deposition only in BGO, only in EJ232, or in both materials) based on pulse shape discrimination was developed and it served as the basis for all the experimental studies that followed. The development and experimental validation of analytic models describing scintillation kinetics, coincidence time resolution (CTR), and depth-of-interaction (DOI) contributions are provided. With the state-of-the-art photodetection technology (SiPM NUV-HD and NUV-MT by Broadcom) and electronics readout (high-frequency circuits), a CTR below 200ps was achieved for 3x3x20mm3 BGO&EJ232 heterostructures. Next, the focus moves to the next generation of heterostructures, that aims to use nanocrystal scintillators instead of standard plastic scintillators because potentially faster and denser. An experimental setup to simultaneously measure the light output and time resolution of these materials under pulsed low energy (0-40keV) X-ray excitation was developed and successfully applied to the study of lead halide perovskite (CsPbBr3) nanocrystals. The combination of GAGG and CsPbBr3 resulted promising both under X-ray and 511keV excitation, with a ten- and twofold improvement, respectively, compared to bulk GAGG. Overall, this thesis proved the high potential of heterostructure scintillators as a means to improve the timing performance while keeping reasonable sensitivity of detectors for TOF-PET.

Questa tesi di dottorato introduce una nuova tecnologia di rivelatori come potenziale soluzione al compromesso tra potere di frenamento e risoluzione temporale nella tomografia ad emissione di positroni (positron emission tomography, PET) con tempo di volo (time-of-flight, TOF): le eterostrutture di scintillatori (heterostructured scintillators). Questi scintillatori sono costituiti da due materiali con caratteristiche complementari (elevato potere di frenamento per raggi gamma con energia 511keV e cinetica di scintillazione veloce) che vengono combinati in maniera alternata così da sfruttare il meccanismo di condivisione dell'energia (energy sharing): il raggio gamma viene assorbito dal materiale pesante, ma il fotoelettrone risultante può sfuggire da esso e depositare nel materiale veloce la sua energia residua, migliorando la risposta temporale del rivelatore. Inizialmente, vengono esaminate le proprietà fondamentali e i limiti delle eterostrutture utilizzando come materiali il BGO e lo scintillatore plastico EJ232. Attraverso simulazioni Monte Carlo, si è ottimizzato lo spessore degli strati di BGO e plastica al fine di massimizzare la probabilità di condivisione dell'energia, mantenendo contemporaneamente un'alta efficienza di rivelazione. È stato sviluppato un metodo per la classificazione degli eventi (deposizione di energia solo in BGO, solo in EJ232, o in entrambi) basato sulla forma dell'impulso, che è servito da base per tutti gli studi sperimentali presentati in seguito. Inoltre, è stato sviluppato e sperimentalmente validato un modello analitico per descrivere la cinematica di scintillazione nelle eterostrutture. Ciò ha permesso di confermare l'applicabilità alle eterostrutture di modelli analitici, già consolidati per materiali monolitici, che descrivono la risoluzione di coincidenza temporale (coincidence time resolution, CTR) e il contributo dovuto alla diversa profondità di interazione (depth of interaction, DOI) del raggio gamma. Grazie all'utilizzo di tecnologia all'avanguardia di fotorivelazione (SiPM NUV-HD e NUV-MT sviluppati da Broadcom) e di elaborazione del segnale (circuiti elettronici ad alta frequenza), è stata raggiunta una CTR inferiore a 200ps per eterostrutture con BGO ed EJ232 di dimensioni 3x3x20mm3. Successivamente, l'attenzione si sposta verso la prossima generazione di eterostrutture, che mira a sostituire scintillatori plastici convenzionali con scintillatori a nanocristalli, potenzialmente più veloci e con maggiore densità. È stato sviluppato un apparato sperimentale per misurare contemporaneamente la quantità di luce e la risoluzione temporale utilizzando come sorgende di eccitazione raggi-X pulsati a basse energie (0-40keV) ed è stato applicato con successo allo studio dei nanocristalli di perovskite di alogenuro di piombo (CsPbBr3). La combinazione di GAGG e CsPbBr3 si è rivelata promettente sia sotto eccitazione a raggi X che a 511keV, con un miglioramento rispettivamente di un fattore dieci e due, rispetto al GAGG monolitico. Nel complesso, questa tesi ha dimostrato l'alto potenziale delle eterostrutture come mezzo per migliorare le prestazioni temporali mantenendo una sensibilità ragionevole dei rivelatori per la TOF-PET.