Prompt photon emission- A novel approach towards highest time resolution with scintillators

Generating a prompt response to the passage of ionizing particles has emerged as a critical requirement for next-generation scintillator-based radiation detectors in high energy physics (HEP) and time-of-flight positron emission tomography (TOF-PET). State-of-the-art time resolution values are of the order of 100 ps FWHM for 511 keV gamma excitation, single channel readout and 160 ps for multichannel HEP calorimeters. Going down to sub-20 ps coincidence time resolution (CTR) implies a major technological challenge that could be overcome by increasing photostatistic, reducing rise and decay-time or using an intense prompt signal as a time tag in the readout chain. The first part of the doctoral thesis will focus on the impact of the scintillating crystal optical signal as the key factor to reduce timing. The main parameters, i.e. light yield (proportional to the number of detected photoelectrons Npe), rise- and decay-time (τr, τd) will be put into perspective in order to know their present contribution to the CTR and therefore, find ways to improve their current values. In the second part of the manuscript, we identify and characterize a new class of Auger suppressed semiconductor nanocrytals (NCs) with enhanced timing characteristics under ionizing radiation. The implementation of nanocrystal-based scintillators as a new generation of ultrafast particle detectors is explored using two main lines: (1) nanocrystals as part of a heterostructure and (2) nanocomposites, where the NCs are embedded in a matrix host. Relevant results are the determination of LYSO intrinsic light yield under electron excitation with values of 40’000 ± 3%(stat.) ± 9%(syst.) ph/MeV. This number sets a limit to the value that Npe could theoretically reach using state-of-the-art photodetectors. Extracting all the light created in the scintillator and converting this light into photoelectrons with 100% efficiency could bring a CTR improvement of only a factor 2, instead of a factor of 10 as needed. The rise- and decay-time of the scintillating signal was also investigated. Two classes of NCs were successfully studied: two-dimensional CdSe nanoplatelets (NPLs) and spherical CdSe/CdS core/giant shell quantum dots (GS QDs). We demonstrate that the emission rates of these NCs under pulsed X-ray excitation are much faster than traditional mechanisms in bulk scintillators, i.e. 5d-4f transitions and the photoelectron density in the first 100 ps of the signal is one order of magnitude higher. CdSe NPLs have a sub-100 ps effective decay time of 77 ps and CdSe/CdS GS QDs exhibit a sub-ns value of 849 ps. Further, the first generation of ZnO:Ga nanopowders (τd=500 ps) embedded in a polystyrene host matrix were measured in coincidence under 511 keV gamma excitation, yielding CTR values of 200 ps for only 30 pe detected. In conclusion, the present contribution proposes a feasible way to overcome the technological challenge that sub-20 ps time resolution implies. We demonstrate the large development potential of NC technology and justify the rigorous research in this field to make NCs a viable option for superfast timing in domains such as HEP and medical imaging.

Generare fotoni veloci al passaggio di radiazione ionizzante sta diventando un requisito essenziale per le future generazioni di rivelatori basati sugli scintillatori, sia per quanto riguarda la fisica delle alte energie (HEP) che per quanto riguarda la tomografia ad emissione di positroni con capacità di time of flight (TOF-PET). Lo stato dell'arte per quanto riguarda la risoluzione temporale di sistemi in coincidenza ha raggiunto i 100 ps FWHM con eccitazione tramite fotoni da 511 keV, lettura a singolo canale, mentre 160 ps sono stati ottenuti nei calorimetri HEP multicanale. Scendere sotto il limite dei 20 ps di risoluzione in coincidenza (CTR) porterebbe ad un analisi più efficiente in fase di dignosi: questo obiettivo può essere raggiunto aumentando la statistica di conteggio dei fotoni oppure riducendo il tempo di salita e di decadimento dell'impulso di scintillazione. La prima parte della tesi di dottorato si è concentrata sull'impatto del segnale ottico di scintillazione come il fattore chiave per il miglioramento delle caratteristiche temporali del sistema. I parametri principali, cioè il light yield (proporzionale al numero di foto-elettroni rivelati Npe), il tempo di salita e di decadimento (τr, τd), sono stati presi in considerazione per quantificare il loro contributo al CTR e, in funzione di questo, indagare nuove soluzioni per migliorarlo. Nella seconda parte della tesi, è stato identificata e caratterizzata una nuova classe di nanocristalli semiconduttori (NCs) con soppressione di effetto Auger, in grado di fornire caratteristiche temporali migliori in seguito all'eccitazione da parte di radiazione ionizzante. L'implementazione di scintillatori basati su nanocristalli come nuova generazione di rivelatori veloci di particelle viene esplorata seguendo due linee principali: (1) nanocristalli come parte di una eterostruttura e (2) nanocomposti, dove i nanocristalli sono inseriti in una matrice ospite. I risultati principali sono stati la determinazione del light yield intrinseco di cristalli LYSO, eccitati con elettroni, risultato essere 40'000 ± 3%(stat.) ± 9%(syst.) ph/MeV. Questo numero impone un limite al valore che Npe può teoricamente raggiungere usando fotorivelatori di ultima generazione. L'estrazione di tutta la luce creata in uno scintillatore e la sua conversione in fotoelettroni con un efficienza del 100% può portare a un miglioramento del CTR di un solo fattore 2, invece che del fattore 10 richiesto. Il tempo di salita e di decadimento del segnale di scintillazione è statro inoltre studiato. Due classi di NCs sono stati studiati con successo: CdSe bidimensionali (NPLs) e sferici dSe/CdS core/giant shell quantum dots(GS QDs). E' stato dimostrato che il rate di emissione di questi NCs sotto eccitazione di raggi X pulsati è molto più veloce rispetto ai tradizionali meccanismi presenti negli scintillatori classici, cioè la transizione 5d-4f e la densità di fotoelettroni nei primi 100 ps del segnale è un ordine di magnitudine più alto. I CdSe NPLs hanno un tempo di decadimento effettivo di 77 ps e CdSe/CdS GS QDs mostrano un valore di 849 ps. Inoltre sono state misurate le ZNO:ga nanopolveri (τd=500 ps) inserite in una matrice di polystirene tremite eccitazione di fotoni da 511 keV in coincidenza. Ciò a portato a valori di CTR di 200 ps, utilizzando la rivelazione di soli 30 fotoelettroni. Per concludere, l'attuale contributo propone un possibile metodo percorribile alle tecnologie per ottenere risoluzioni temporali sotto i 20 ps. E' stato dimostrato il grande potenziale di sviluppo della tecnologia dei NC. Una ricerca più accurate in questa direzione è un'opzione valida per ottenere risoluzioni temporali veloci in ambiti come HEP e medical imaging.